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Jul 13, 2023

Verbesserung der Effizienz von 4A

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 12533 ​​(2023) Diesen Artikel zitieren Metrikdetails Diese Studie konzentriert sich auf die Optimierung der CO2-Adsorptionskapazität von 4A-Zeolith, der aus Kaolin synthetisiert wurde

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 12533 ​​(2023) Diesen Artikel zitieren

Details zu den Metriken

Diese Studie konzentriert sich auf die Optimierung der CO2-Adsorptionskapazität von 4A-Zeolith, der aus Kaolin synthetisiert wird, durch den Einsatz struktureller Modifikationen durch Imprägnierung mit Tetraethylenpentamin (TEPA) und Diethanolamin (DEA). Zur Bewertung der Wirksamkeit dieser Modifikationen wurden verschiedene Analysetechniken eingesetzt. Für die Datenanalyse und die Optimierung der Betriebsvariablen wurden Design-Expertensoftware und Response-Surface-Methodik (RSM) eingesetzt, was zu einer verbesserten CO2-Adsorptionsleistung der modifizierten Zeolithe führte. Die Adsorptionsfähigkeit der modifizierten Zeolithe wurde unter verschiedenen Temperaturen, Drücken und Aminkonzentrationen mit einem Testgerät bewertet. Die optimale Adsorptionskapazität des 4A-DEA-Adsorptionsmittels beträgt 579,468 mg/g, wobei die optimalen Betriebsvariablen eine Temperatur von 25,270 °C, einen Druck von 8,870 bar und eine Aminkonzentration von 11,112 Gew.-% umfassen. Die Analyse zeigt, dass der Adsorptionsprozess sowohl Physisorption als auch Chemisorption umfasst und das beste kinetische Modell das Bruchfaktormodell ist.

Steigende CO2-Werte in der Atmosphäre sind ein entscheidendes Problem für den globalen Klimawandel und Umweltrisiken. Bis zum Jahr 2100 könnte sie auf 26 Milliarden Tonnen pro Jahr ansteigen. Diese Prognose hat folglich die Bedeutung der Priorisierung der Abscheidung und Adsorption von CO2 aus ökologischer Sicht hervorgehoben1. Die anhaltende Freisetzung von CO2 in die Atmosphäre hat zu langfristigen Veränderungen des globalen Klimas geführt, darunter steigende Temperaturen, steigende Meeresspiegel und häufigeres Auftreten extremer Wetterereignisse. Es haben sich vier Hauptmethoden zur CO2-Abtrennung herausgebildet: Absorptions-, Adsorptions-, Kryo- und Membrantechnologien2,3. Die Wahl der geeigneten CO2-Abscheidungstechnik hängt von mehreren Faktoren ab, darunter der Herkunft des CO2, dem Ausmaß des Abscheidungsprozesses, dem gewünschten Reinheitsgrad des abgeschiedenen CO2 und der geplanten Anwendung des abgeschiedenen CO24. Derzeit sind Absorption und Adsorption die vorherrschenden Methoden zur CO2-Abscheidung, während Kryo- und Membrantechnologien noch in den Kinderschuhen stecken5. Forscher beschäftigen sich aktiv mit der Untersuchung verschiedener Methoden zur Adsorption von CO2 als Mittel zur Minderung seiner Emissionen6. Zur Adsorption von CO2 wurden poröse Materialien wie Zeolith7, Silica8, MOF9, Kohlenstoff10 und Polymer11 verwendet, von denen jedes seine Vor- und Nachteile hat.

Zeolith ist ein Material mit kristalliner Struktur, das entweder natürlich vorkommen oder synthetisch hergestellt werden kann12. Es enthält Alumosilikatmineralien und weist ein ausgeprägtes dreidimensionales Gerüst mit gut organisierten Poren und Kanälen auf. Zeolithe haben Kristallstrukturen mit einem starren Gerüst, das Poren und Kanäle in Form von TO4 umfasst, wobei T Siliciumdioxid und Aluminium sein kann. Aluminiumatome ziehen die Sauerstoffatome an und bilden eine hervorragende Stelle für den Kationentransfer13. Kationen in der Struktur von Zeolithen spielen eine entscheidende Rolle bei der CO2-Abscheidung, da sie CO2 in den Zeolithen anziehen können6. Zeolithe sind vielversprechende CO2-Adsorptionsmittel mit großer Oberfläche, geeigneter Porengröße und ausgezeichneter thermischer und chemischer Stabilität14. Mehrere Arten von Zeolithen wurden einer gründlichen Untersuchung unterzogen, um ihr Potenzial zur Adsorption von CO2-Gas, das bei industriellen Prozessen entsteht, zu bewerten. Zeolith 4A15, Zeolith 13X16, ZK-517, ZSM-518, β-Zeolith19 und Na-X20 gehören zu den Zeolithtypen, die Potenzial für Anwendungen im Zusammenhang mit der CO2-Abscheidung gezeigt haben. Diese Zeolithe verfügen über ausgeprägte Porenstrukturen, große Oberflächen und eine ausgezeichnete thermische Stabilität, was sie zu äußerst wünschenswerten Optionen für die CO2-Adsorption macht. Zeolith 13X hat eine außergewöhnliche Selektivität für CO221 gezeigt. ZK-5 besitzt eine charakteristische käfigartige Struktur, die modifiziert werden kann, um seine Adsorptionseigenschaften für CO222 zu verbessern. In ähnlicher Weise zeigten ZSM-523 und β-Zeolith24 in den Studien eine signifikante CO2-Adsorptionskapazität. Darüber hinaus hat Na-X gute Stabilitäts- und Regenerationseigenschaften gezeigt25. Zeolith 4A zeichnet sich durch eine erhebliche Konzentration an Adsorptionsstellen aus, die auf die Anwesenheit von Aluminiumatomen in seinem Gerüst zurückzuführen ist. Diese Stellen weisen eine starke Affinität zu CO2-Molekülen auf und erleichtern so die effektive Aufnahme und Zurückhaltung des Gases.

Es gibt verschiedene Methoden zur Synthese von Zeolithen, beispielsweise die hydrothermale Synthese, die Sol-Gel-Synthese, die mikrowellenunterstützte Synthese und die organische Templatsynthese. Die hydrothermale Methode ist die am häufigsten verwendete Technik zur Synthese von Zeolith bei der Arbeit mit Kaolin26. Zeolithe auf Kaolinbasis weisen aufgrund ihrer Kombination aus mesoporösen und mikroporösen Strukturen eine hohe Adsorptionskapazität auf. Sein natürlicher Vorkommen macht es zu einer kostengünstigen Option für Großanwendungen und seine umweltfreundlichen Eigenschaften machen es zu einer nachhaltigen Wahl für Lösungen zur CO2-Abscheidung. Die einzigartigen Eigenschaften von Zeolith auf Kaolinbasis ermöglichen eine individuelle Anpassung und maßgeschneiderte Modifikationen, was zu einer verbesserten CO2-Abscheidungsleistung führt27,28.

In der neueren Literatur wurde die Modifizierung von Zeolithen mit funktionellen Amingruppen untersucht und es wurde gezeigt, dass sie ihre CO2-Abscheidungsfähigkeiten verbessert27,29,30,31,32,33,34. Andere Modifikationen wie Kohlenstoffmodifikation35, Silica-Modifikation7, MOF-Modifikation36, Säurebehandlung37 und Ionenaustausch38 wurden ebenfalls untersucht und zeigten ihr Potenzial zur Verbesserung der CO2-Adsorptionsleistung von Zeolithen. Strukturelle Modifikationen, die durch verschiedene Techniken erreicht werden, können, wie in einschlägigen Forschungsstudien39,40 gezeigt, die Adsorptionsleistung von Zeolith 4A verbessern. präsentiert eine umfassende Analyse der Vor- und Nachteile dieser Modifikationen.

Tabelle 1 enthält eine umfassende Analyse der Vor- und Nachteile dieser Modifikationen.

Der Einbau von Aminen in die Oberfläche von Zeolithen kann deren CO2-Adsorptionsfähigkeit deutlich verbessern. Die Wechselwirkung zwischen aminmodifizierten Zeolithen und CO2 erfolgt durch Chemisorption, wobei eine chemische Bindung zwischen dem CO2-Molekül und der Amingruppe auf der Zeolithoberfläche entsteht43. Wie bereits erwähnt, präsentiert eine umfassende Analyse der Vor- und Nachteile dieser Modifikationen.

Tabelle 1: Aminmodifizierte Zeolithe bieten zahlreiche Vorteile, darunter eine erhöhte CO2-Adsorptionskapazität, selektive CO2-Abscheidung, hohe Regeneration und niedrigen Energieverbrauch44. Die Aminfunktionalisierung von Zeolithen kann durch zwei Hauptmethoden erreicht werden: Pfropfen und Imprägnieren. Die Pfropfmethode ist ein etablierter Ansatz, bei dem aminhaltige Moleküle über kovalente Bindungen an die Zeolithoberfläche gebunden werden45. Diese Methode führt typischerweise zu höheren Funktionalisierungsgraden, erhöhter Stabilität der Amingruppen und verbesserter Selektivität. Aufgrund des hohen Drucks kann es jedoch zu einer Verringerung der CO2-Adsorptionskapazität und zu Schwierigkeiten bei der Regeneration kommen46. Im Vergleich zur Pfropfmethode ist die Imprägnierung weniger aufwändig und einfacher durchzuführen. Es ermöglicht die einfache Einführung funktioneller Gruppen auf der Zeolithoberfläche und ist somit eine praktische Wahl für die Modifizierung des Materials45. Bei der Imprägniermethode wird der Zeolith in eine Lösung getaucht, die die gewünschte Aminverbindung enthält, um aminhaltige Moleküle auf seiner Oberfläche abzuscheiden. Nach der Imprägnierung wird der Zeolith gewaschen und getrocknet. Die Imprägnierung ist ein unkomplizierter und vielseitiger Ansatz, kann jedoch im Vergleich zur Pfropfung zu geringeren Funktionalisierungsgraden und weniger stabilen Amingruppen führen. Bei der Aminimprägnierung werden Amine wie MEA, DEA und TEPA in die Poren eines Zeolithmaterials eingearbeitet47. Fashi et al. verwendeten 2 % Piperazin, um Zeolith 13X zu modifizieren und seine CO2-Adsorptionsfähigkeiten zu verbessern48. Babaei et al. untersuchten Na-Y-Zeolith mit einem Silizium-zu-Aluminium-Verhältnis von 2,5 unter Verwendung unterschiedlicher Aminmengen. Beim Vergleich von NaY-2-MAE mit NaY-2-DEA stellten sie fest, dass die sterische Barriere in NaY-2-MAE verringert ist, was zu einer erhöhten Adsorption führt. Darüber hinaus führten fünf funktionelle Gruppen in TEPA zu höheren Adsorptionsgraden49. Ahmad et al. untersuchten die Modifikation von Zeolith β durch den Einbau von Melamin, um seine CO2-Adsorptionsleistung zu verbessern. Der modifizierte Zeolith zeigte eine signifikante CO2-Adsorptionskapazität von 162,36 mg/g bei 298 K und 1 bar, was auf die erhöhte Anzahl aktiver Stellen und die verbesserte Hydrophobie der Zeolithoberfläche aufgrund der Modifikation zurückzuführen ist50. Panda et al. arbeitete an der Modifizierung von Zeolith 4A mit verschiedenen Aminen wie Propylenamin, Butylamin, Pentylamin, Isopropylamin, Isobutylamin und Isopentylamin. Das optimale Ergebnis des durch Butylamin und Isobutylamin modifizierten Zeoliths betrug 108,68 bzw. 112,64 mg/g bei 298 K und 1 bar51. Garshasbi et al. stellten 13 × Zeolith und Säuremodifikation von iranischem Kaolin her, das eine Adsorptionskapazität von 352 mg/g21 zeigte. Thakkar et al. synthetisierten ZSM-5-, Y- und SAPO-34-Zeolithe mit Kaolin und modifizierten sie mit TEPA-Amin, um die CO2-Adsorption zu erhöhen27. Murge et al. synthetisierter und modifizierter Zeolith Y durch Amin-TEPA, die beste Adsorptionsleistung im Zusammenhang mit ZY-3 bei 303 K und 1 bar betrug 114 mg/g52.

Tabelle 2 gibt einen Überblick über die Studien und Experimente zu verschiedenen Aminen zur Modifizierung von Zeolithstrukturen. Die Modifikationen umfassten Veränderungen in der chemischen Struktur und in den Eigenschaften der Zeolithe, wie z. B. Porengröße, Oberfläche und Funktionalität, was zu Veränderungen in der Adsorptionskapazität und Selektivität führte. Die tabellarischen Ergebnisse bieten Einblicke in das Potenzial von Aminen als Modifizierungsmittel zur Verbesserung der Adsorptionsleistung von Zeolithen sowie in die Bedingungen, die zum Erreichen optimaler Ergebnisse erforderlich sind (Tabelle 2).

Forscher nutzen die Response Surface Methodology (RSM) häufig als statistische Modellierungstechnik, um das Verhalten chemischer Systeme besser zu verstehen und ihre Leistung zu verbessern. RSM gilt als wertvolles Werkzeug zur Optimierung chemischer Prozesse56. Pashaei et al. demonstrierten die Wirksamkeit von RSM bei der Optimierung des CO2-Absorptionsprozesses in Piperazinlösungen5. Gill et al. nutzten das RSM, um die Auswirkung von Parametern wie Aktivierungstemperatur und Verbrennungsgrad auf die CO2-Absorptionskapazität zu bewerten57. Karimi et al. nutzten die RSM-Methode, um die CO2-Adsorptionskapazität durch Modifizierung einer kommerziell erhältlichen Aktivkohle zu modellieren58. Khajeh et al. verwendeten RSM zur Optimierung der Betriebsbedingungen, der Reaktortemperatur und des Reaktordrucks sowie der Säurekonzentration zur Aktivierung der Oberfläche und Gew.-% NaOH zur Steigerung der Adsorptionskapazitätsleistung59. Der Einfluss der Aminbeladung auf die aus kaolinmodifiziertem Zeolith zur CO2-Abscheidung abgeleiteten Adsorptionsstrukturen wurde in früheren Studien, insbesondere unter Verwendung von RSM, nur begrenzt berücksichtigt. Ziel dieses Artikels ist es, diese Forschungslücke zu schließen, indem die Auswirkungen der Aminbeladung auf diese Strukturen untersucht und ihre Fähigkeit zur CO2-Adsorption bewertet wird.

In dieser Studie wollen wir die CO2-Adsorptionskapazität von aus Kaolin synthetisiertem Zeolith verbessern. Unser Fokus lag auf der Verwendung zweier spezifischer Amine, Tetraethylenpentamin (TEPA) und Diethanolamin (DEA), als Modifikatoren für den Zeolith. RSM wurde verwendet, um die Experimente und Betriebsbedingungen für die modifizierten Zeolithe zu optimieren und ihre CO2-Adsorptionsfähigkeit zu bewerten. Darüber hinaus haben wir die kinetischen und thermodynamischen Eigenschaften der CO2-Abscheidung von Adsorbentien analysiert.

Zur Synthese von 4A-Zeolith wurde iranisches Kaolin verwendet. Natriumhydroxid (NaOH) und Methanol wurden von Merck bezogen. Tetraethylenpentamin (TEPA) und Diethanolamin (DEA), beide in analytischer Qualität, wurden während der Adsorptionsmittelsynthese als Amine verwendet und von Sigma Aldrich bezogen.

Zeolith 4A wurde unter Verwendung einer in Referenz 27 beschriebenen vorgeschriebenen Methode synthetisiert. Der Syntheseprozess umfasste die Kalzinierung von iranischem Kaolin bei einer Temperatur von 600 °C für 2 Stunden und einer Heizrate von 5 °C/min. Anschließend wurden 5 g Metakaolin in 100 ml 2M NaOH-Lösung in einem Rundkolben getaucht und durch Rühren unter Rückfluss für 48 Stunden bei einer Temperatur von 100 °C behandelt. Die resultierende Mischung wurde dann mit entionisiertem Wasser gewaschen, bis der pH-Wert 7 erreichte, und anschließend 12 Stunden lang bei 100 °C getrocknet. Das resultierende Produkt war ein hochporöser 4A-Zeolith. Der Syntheseprozess ist in Abb. 1 dargestellt.

Schematische Darstellung der 4A-Zeolith-Synthese.

Die optimalen Bedingungen für CO2-Adsorptionsexperimente, einschließlich Temperatur, Druck und Aminbeladung, wurden mithilfe der Design Expert-Software ermittelt, um einen Versuchsentwurf zu erstellen. Basierend auf den von der Software generierten Daten wurden dann modifizierte Zeolithe mit einer Aminbeladung von 5–25 Gew.-% hergestellt, um den spezifischen Anforderungen des Versuchsdesigns gerecht zu werden. Zur Herstellung von aminmodifiziertem Zeolith verwendeten wir die Nassimprägnierungsroute. Bei dieser Methode wurde 4A-Zeolith mit fünf verschiedenen Beladungen von 5, 10, 15, 20 und 25 Gew.-% Tetraethylenpentamin (TEPA) und DEA (Diethanolamin) modifiziert. Bei der Herstellung von 4A-25 % TEPA wurde eine Lösung aus 0,33 g TEPA und 100 ml Methanol gemischt und 20 Minuten lang bei 60 °C gerührt. Der gemischten Lösung wurde ein Gramm vorbereiteter 4A-Zeolith zugesetzt. Die Lösung wurde 4 Stunden lang kontinuierlich bei 500 U/min in einem 100-ml-Becherglas gerührt. Die resultierende Mischung wird 12 Stunden lang bei 100 °C getrocknet und in einen Ofen gestellt, um ein weiches weißes Pulver zu erhalten. Wir haben den Vorgang für DEA-Beladungen von 5, 10, 15, 20 und 25 Gew.-% wiederholt. Das Schema dieses Prozesses ist in Abb. 2 dargestellt. Die vorbereiteten Proben wurden mit 4A-5 %TEPA, 4A-10 %TEPA, 4A-15 %TEPA, 4A-20 %TEPA und 4A-25 %TEPA bezeichnet. Diese Schritte werden für DEA wiederholt.

Modifikation von 4A-Zeolith aus Kaolin mit TEPA und DEA.

Die N2-Adsorptions-/Desorptionsmethode ist eine wissenschaftliche Methode zur Bestimmung der Oberfläche fester Materialien. Mit diesem Test wird die Adsorption von Gasmolekülen auf der Zeolithoberfläche bei unterschiedlichen Drücken gemessen, die dann zur Berechnung der spezifischen Oberfläche mithilfe der BET-Gleichung60 verwendet wird. Dieser Test wurde mit dem ASAP 2020-Modell bei 77 K durchgeführt. Der FTIR-Test (Fourier-Transformations-Infrarot-Spektroskopie) ist eine beliebte Analysetechnik, die in verschiedenen Bereichen zur Analyse der chemischen Zusammensetzung eines Zeoliths eingesetzt wird. Bei dem Test wird Infrarotstrahlung durch eine Probe geleitet und deren Absorption oder Transmission bei verschiedenen Wellenlängen gemessen, um die in der Probe vorhandenen chemischen Bindungen zu bestimmen. Das aus der Analyse erzeugte Infrarotspektrum stellt ein eindeutiges Erkennungsmerkmal für die Zusammensetzung der Probe dar und ermöglicht so die Identifizierung unbekannter Verbindungen, die Beurteilung der Reinheit und die Verfolgung chemischer Reaktionen. Die Röntgenbeugungsanalyse (XRD) ist eine Technik, die die Untersuchung der Kristallstruktur in Materialien über ein breites Spektrum erleichtert. Dieser Test bestimmt die Zusammensetzung, Reinheit, Kristallinität und Phasenidentifikation von Kaolin, Zeolith und modifiziertem Zeolith60,61. Das Testgerät für diese Analyse arbeitete bei 40 mA und 40 kV. Rasterelektronenmikroskopie (REM) ist eine Elektronenmikroskopietechnik, die die Aufnahme hochauflösender Bilder der Oberfläche eines Zeoliths ermöglicht. Das resultierende Bild liefert detaillierte Informationen über die Morphologie, Topographie und Zusammensetzung des Zeoliths mit einer Auflösung im Subnanometerbereich.

In dieser Studie wurde die Menge des an Zeolithen adsorbierten CO2 durch einen CO2-Adsorptionstestpiloten bewertet, wie in Abb. 3 dargestellt. Zunächst wurde eine 0,5-g-Probe in den Reaktor geladen und mit einer Vakuumpumpe ein Vakuum erzeugt. Anschließend wurde 30 Minuten lang hochreines N2 in die Kammer eingeleitet, bevor CO2-Gas eingeleitet wurde, das 3600 Sekunden lang über das Adsorptionsmittel strömte. Die Experimente wurden bei verschiedenen Drücken und Temperaturen durchgeführt. Während der Untersuchung wurde die Temperatur des CO2-Gases mithilfe einer elektrischen Heizung reguliert und Temperatur- und Druckänderungen kontinuierlich von einem Computer aufgezeichnet. Nach Erreichen des Gleichgewichts, was etwa eine Stunde dauerte, zeichnete das Gerät den Innendruck (Pf) auf. Anschließend wurden anhand der erfassten Daten die Adsorptionsparameter ermittelt62. Die Experimente wurden dreimal wiederholt und der Datendurchschnitt wurde angegeben, um experimentelle Fehler zu minimieren.

Adsorptionspilot zur Messung der CO2-Abscheidung.

Der CO2-Adsorptionsprozentsatz und die Adsorptionskapazität von Adsorptionsmitteln werden mithilfe der Gleichungen berechnet. (1) bzw. (2).

Die Gleichung beinhaltet Pi als Anfangsdruck, Pf als Gleichgewichtsdruck, V als Reaktorvolumen, \({M}_{CO2}\) als Molekulargewicht von CO2, R als Gaskonstante und m als Adsorptionsmittelmasse , T ist die Temperatur und Z ist der Kompressibilitätskoeffizient. Der Kompressibilitätsfaktor wird aus Virialgleichungen ermittelt [Gl. (3)–(6)]. Tabelle 3 zeigt die spezifischen Eigenschaften und Kalibrierungsdetails der entwickelten Einheit.

RSM ist die statistische Technik zur Modellierung und Optimierung komplexer Beziehungen zwischen mehreren Eingabevariablen und Ausgabeantworten56. Die im Rahmen dieser Forschung durchgeführte Untersuchung umfasste eine Untersuchung der Auswirkungen verschiedener Faktoren wie Temperatur, Druck und Beladungsprozentsatz zweier verschiedener Amine auf 4A-Zeolith, um die Leistung der CO2-Kapazität zu verbessern. Um diese Faktoren zu optimieren, wurde RSM implementiert. Dabei wurde ein zentrales Verbunddesign (CCD) verwendet, das auf einem Vier-Faktoren-Ansatz basiert, der Temperatur (A), Druck (B), Amin-Gew.-% (C) und Amintyp (D) umfasst. wie in Tabelle 4 detailliert beschrieben.

Insgesamt wurden 52 Tests (Tabelle S1 in der Ergänzung) unter verschiedenen Betriebsbedingungen durchgeführt und die resultierenden experimentellen Daten wurden verwendet, um die Beziehung zwischen der X-Variablen und der Y-Reaktion durch ein Designmodell zu ermitteln [Gl. (7)]

In dieser Formel [Gl. (7)] y ist die abhängige Variable, a0 ist der Achsenabschnitt, ai ist der Regressionskoeffizient für die n Prädiktorvariablen xi und aii ist der Koeffizient für den quadrierten Term jedes Prädiktors, aij ist der Koeffizient für die Interaktionsterme und ε stellt den Restfehlerterm dar. Die Formel legt nahe, dass die abhängige Variable y eine Funktion der Bedeutung der Prädiktorvariablen, der Regressionskoeffizienten und des Fehlerterms ist. Bei der linearen Regression besteht das Ziel darin, die Werte der Regressionskoeffizienten zu bestimmen, die die Summe der quadrierten Differenzen zwischen den vorhergesagten und tatsächlichen Werten von y minimieren. RSM wurde verwendet, um experimentelle Daten vorherzusagen, indem ein mathematisches Modell an die beobachteten Daten angepasst wurde, das dann verwendet werden kann, um Vorhersagen für neue Kombinationen von Eingabevariablen zu treffen. Mithilfe dieses Ansatzes können wir die optimalen Bedingungen ermitteln, die zum Erreichen einer gewünschten Reaktion erforderlich sind, und die Reaktionsfähigkeit der Reaktion auf Schwankungen der Eingabevariablen beurteilen.

Die N2-Adsorptions-Desorptions-Ergebnisse von 4A-Zeolith und modifizierten Zeolithen sind in Tabelle 5 und Abb. 4b dargestellt. Die Porengrößenverteilung von Zeolith 4A, 4A-TEPA und 4A-DEA wurde mithilfe der Barrett-Joyner-Halenda-Gleichung (BJH)63 analysiert. Die Ergebnisse sind in Abb. 4a dargestellt. Die BJH-Porendurchmesser für 4A, 4A-TEPA und 4A-DEA wurden mit 11,1 nm, 10,1 nm bzw. 6 nm bestimmt. Tabelle 5 gibt Auskunft über das Mikroporenvolumen, die BET-Oberfläche und die Mikroporenoberfläche des Zeoliths 4A und der modifizierten Zeolithe.

(a) Die Porengrößenverteilung nach der BJH-Methode für Adsorptionsmittelproben, (b) N2-Adsorption/Desorption bei 77 K.

Das FT-IR-Spektrum von Abb. 5 zeigt den Vergleich von drei Proben: 4A-Zeolith, 4A-15 %TEPA und 4A-10 %DEA. Im Spektrum des kommerziellen 4A-Zeoliths gibt es mehrere markante Spitzen und Täler, die identifiziert und analysiert werden können. Der Peak bei etwa 3429 cm−1 entspricht der O-H-Streckschwingung adsorbierter Wassermoleküle und weist auf das Vorhandensein von Wasser im Zeolith hin. Im Spektrum des mit DEA und TEPA modifizierten Zeoliths können einige zusätzliche Spitzen und Täler identifiziert und analysiert werden. Der Peak bei etwa 3417 cm−1 entspricht der O-H-Streckschwingung adsorbierter Wassermoleküle, ähnlich dem kommerziellen Zeolith 4A. Der Peak bei etwa 1544 cm−1 entspricht der N-H-Biegeschwingung der Amingruppen, was die Anwesenheit der Amine weiter bestätigt64. Der Vergleich der Spektren der modifizierten Zeolithe mit dem unmodifizierten 4A-Zeolith zeigt Veränderungen in der Peakintensität und -position. Für die FT-IR-Struktur von 4A-Zeolith konnten die Schwingungsbanden bei 1001 cm−1 und 570 cm−1 der Streckschwingung von Si-O- oder Al-O-Einheiten und der Schwingung von Si-O-Al-Einheiten zugeordnet werden in der 4A-Zeolithstruktur63.

FT-IR von Zeolith 4A, Zeolith 4A-TEPA und Zeolith 4A-DEA.

Abbildung 6 zeigt das XRD-Muster der Proben. Bei Zeolith 4A und aminmodifizierten Zeolithen sind die Positionen der charakteristischen Peaks konsistent, genau wie bei Zeolith 4A. Die intensivsten Peaks treten bei 17,2°, 26,17°, 35,1°, 40,2° und 60° 2θ auf, was auf eine amorphe Struktur im Einklang mit Zeolith 4A zurückgeführt werden kann, da es aus Tonmaterialien synthetisiert wurde65. Alle Zeolithe weisen im Vergleich zum unbehandelten 4A-Zeolith zusätzliche Peaks auf. Die für 4A, 4A-TEPA und 4A-DEA verwendeten Proben waren frei von Verunreinigungen, was durch die in ihren XRD-Mustern beobachteten Ähnlichkeiten bestätigt wurde.

XRD-Profile von Zeolith 4A, Zeolith 4A-TEPA und Zeolith 4A-DEA.

In Abb. 7a stellen die hellen und dunklen Bereiche Variationen in der Topographie und Zusammensetzung der Zeolith 4A-Oberfläche dar. Die hellen Bereiche entsprechen hohen Punkten auf der Oberfläche, während die dunklen Bereiche tiefen Punkten oder Poren innerhalb der Zeolithstruktur entsprechen. In Abb. 7b und c erweist sich das Vorhandensein von Poren in der Zeolithstruktur als entscheidendes Merkmal dieses Materials, da es Stellen für die Adsorption von CO2 bietet. Die Wirkung von Amin im 4A-Zeolith wird in Tabelle 5 bestimmt.

SEM-Bilder von (a) Zeolith 4A, (b) Zeolith 4A-10 %DEA und (c) Zeolith 4A-15 %TEPA.

Diese Forschungsstudie nutzte die Response-Surface-Methodik (RSM) basierend auf dem Central Composite Design (CCD), um die CO2-Adsorption durch zwei modifizierte Zeolith-4A-Adsorbentien mit TEPA und DEA zu untersuchen und zu optimieren. Bei der Untersuchung wurde ein faktorielles Design verwendet, das die vier Faktoren Temperatur, Druck, den Prozentsatz des zur Oberflächenmodifizierung verwendeten Amins und die Art des Amins umfasste, was insgesamt 52 Tests ergab. Die Studienergebnisse umfassen die Werte der unabhängigen Faktoren und die CO2-Adsorptionskapazität. Das Ausmaß der Veränderung, die die Antwortvariablen im Assimilationsprozess zeigen, gibt die Größe und Richtung ihres Einflusses an, die durch die entsprechenden Vorzeichen bestimmt werden. Die Werte zu den TEPA- und DEA-Faktoren wurden mithilfe der Gleichungen ermittelt. (8, 9) bieten ein praktisches Mittel zur Erklärung der resultierenden Vorhersagebeziehung.

Für eine wünschenswerte Reaktion ist es unbedingt erforderlich, die Bedeutung des Modells, seiner unabhängigen Parameter sowie aller darin möglicherweise vorhandenen Wechselwirkungen und Terme zweiter Ordnung zu bewerten.

Die ANOVA-Analyse Tabelle 6. ANOVA-Modell der Adsorptionskapazität präsentiert statistische Daten zu den Parametern Temperatur, Druck, Aminbeladung, CO2-Adsorptionskapazität und Effizienz. Die am Modell durchgeführte statistische Analyse ergab einen Modell-F-Wert von 34,19, was darauf hindeutet, dass das Modell signifikant ist. Die Wahrscheinlichkeit, dass ein F-Wert dieser Größenordnung aufgrund eines Zufallsfehlers auftritt, beträgt nur 0,01 %, was auf ein hohes Maß an Vertrauen in die Gültigkeit des Modells hinweist. In Übereinstimmung mit etablierten Konventionen gelten Modellterme mit p-Werten unter 0,0500 als statistisch signifikant36, während solche mit p-Werten über 0,1000 als unbedeutend gelten. Dementsprechend berücksichtigen in der vorliegenden Analyse die Begriffe A, B, AD und A2 wesentliche Beiträge zum Modell.

Im Gegensatz dazu wird davon ausgegangen, dass diejenigen mit p-Werten über 0,1000 keinen signifikanten Einfluss haben. Die Modellterme Temperatur und Druck haben F-Werte von 10,46 bzw. 403,20. Mit anderen Worten: Die hohen F-Werte belegen, dass das Modell aussagekräftig ist, da die Modellterme einen erheblichen Einfluss auf die Antwortvariable haben. Der für die CO2-Aufnahmekapazität erhaltene Korrelationskoeffizient (0,9212) weist auf eine zufriedenstellende Übereinstimmung zwischen den Korrelationskoeffizienten und experimentellen Daten hin. Der Unterschied zwischen dem vorhergesagten R2 von 0,7300 und dem angepassten R2 von 0,8943 liegt innerhalb von 0,2, was auf eine gute Übereinstimmung hinweist. Darüber hinaus sollte Adeq Precision, das das Signal-Rausch-Verhältnis misst, über 4 liegen. In diesem Fall beträgt der Wert jedoch 28,981, was auf ein ausreichendes Signal hinweist. Daher kann dieses Modell zur Erkundung des Designraums angewendet werden. Ein Verhältnis größer als 4 ist wünschenswert; Ein Verhältnis von 28,981 weist auf ein ausreichendes Signal hin. Dieses Modell kann zur Navigation im Designraum verwendet werden. Die Leistung eines vorgeschlagenen Modells für die CO2-Adsorption wird anhand von Residuendiagrammen und einem Vergleich tatsächlicher und vorhergesagter Werte bewertet. Abbildung 8a zeigt das Restfeld, das die Abweichung zwischen tatsächlichen und vorhergesagten Werten der Modellantworten darstellt. Der Grad der Angemessenheit und Normalität, der durch die Verteilung der Datenpunkte rund um die lineare Regressionslinie in diesem Diagramm angezeigt wird, gibt an, ob sich die Fehler angemessen verteilen. Abbildung 8b zeigt eine Geschichte der tatsächlichen und vorhergesagten Werte und zeigt eine gute Übereinstimmung zwischen den beiden. Dieses Ergebnis legt nahe, dass das vorgeschlagene Modell die Menge der CO2-Adsorption unter verschiedenen Betriebsbedingungen genau vorhersagen kann.

Das CCD prognostizierte den geschätzten Wert der CO2-Abscheidungskapazität im Vergleich zu (a) der normalen Wahrscheinlichkeit und (b) der tatsächlichen Abscheidungskapazität.

Um die Zuverlässigkeit des endgültigen Modells weiter zu bewerten, wurde ein Residuendiagramm erstellt, indem die vorhergesagten Antwortwerte gegen die Residuen aufgetragen wurden, wie in Abb. 9a dargestellt. Das resultierende Diagramm zeigte eine verstreute Verteilung von Punkten entlang der x-Achse im Bereich von + 3,58751 bis – 3,58751, ohne erkennbare Trends. Diese Beobachtung legt nahe, dass die Modelle angemessen und zuverlässig waren und über den gesamten Antwortbereich hinweg eine konsistente Varianz beobachtet wurde. Darüber hinaus diente dieser Ansatz als zusätzliches Instrument zur Bewertung der Eignung des endgültigen Modells. Wir haben die Methode zur Verfolgung vorhergesagter Reaktionen auf die Modellresiduen verwendet, wie in Abb. 9a und b dargestellt, um zu untersuchen, ob es bemerkenswerte Niveaus konstanter Varianz gab.

Die vorhergesagte CO2-Aufnahmekapazität im Verhältnis zu: (a) extern ermitteltem Restwert und (b) Laufnummer.

Forscher im RSM verwenden häufig dreidimensionale Reaktionsoberflächen, um die besten Bedingungen zu untersuchen und zu bestimmen. Diese Oberflächen können die Zusammenhänge zwischen Faktorvariablen und Reaktionen analysieren. Forscher können die Auswirkungen von Variablen auf ein System sehr detailliert untersuchen, indem sie sich auf die Antwortfunktionen zweier Parameter konzentrieren und gleichzeitig alle anderen Parameter konstant halten. Abbildung 10 zeigt ein dreidimensionales Diagramm, das mithilfe der Response-Surface-Methode für zwei Zeolithmodifikationen mit DEA (Abb. 10a) und TEPA (Abb. 10b) erstellt wurde und den Einfluss der Wechselwirkung zwischen Druck- und Temperaturvariablen auf die CO2-Adsorptionskapazität darstellt von modifizierten Zeolithen. Wir haben beide Zeolithmodifikationen bei unterschiedlichen Temperaturen und Drücken im Bereich von 25 bis 65 °C bzw. 1 bis 9 bar untersucht. Anschließend analysierten wir die erhaltenen Daten mit der Design Expert-Software. Die Analyse ergab, dass ein Druckanstieg bei beiden Modifikationen zu einer Erhöhung der CO2-Adsorption führte, während höhere Temperaturen zu einer Verringerung der Adsorptionskapazität führten. Für beide Adsorbentien haben wir außerdem eine Aminkonzentration von 15 % untersucht.

Wechselwirkungen zwischen P*T und ihre Auswirkungen auf die CO2-Adsorptionskapazität (a) Zeolith 4A-DEA und (b) Zeolith 4A-TEPA.

Das Abweichungsdiagramm veranschaulicht den umfassenden Einfluss aller Prozessparameter auf die Antwortfunktion, wobei der zentrale Punkt (0) als Mittelpunkt des Betriebsbereichs dient. Dieses Ergebnis bietet wertvolle Einblicke in das Gesamtverhalten des untersuchten Systems. Abbildung 11 zeigt ein Störungsdiagramm, das die Wirkung aller vier Betriebsparameter, nämlich Temperatur, Druck und Gew.-% Amin, an den Referenzpunkten hervorhebt. Die Ergebnisse zeigen, dass eine Erhöhung der Temperatur (A) und des Gewichtsprozentsatzes Amin (C) zu einer Verringerung der CO2-Kapazität von DEA führt, während eine Erhöhung des Drucks (B) die CO2-Abscheidung verbessert. Darüber hinaus zeigen Abb. 11a und b, dass TEPA und DEA unter den getesteten Versuchsbedingungen ein ähnliches Verhalten zeigen.

Abweichungskurven für Reaktionen zweier Arten modifizierter Zeolithe mit kodierten Faktoren für (a) 4A-DEA und (b) 4A-TEPA.

Ziel dieser Studie war es, die optimale Kombination unabhängiger Variablen, nämlich Druck, Temperatur und Gew.-% Amin, zu ermitteln, um eine maximale Adsorptionsleistung zu erreichen. Die Optimierungstechnik der Response Surface Methodology (RSM) wird durch die Durchführung einer Reihe von Tests vorgeschlagen. Den Eingabeparametern wurden bestimmte Werte zugewiesen, um die maximale Reaktion der CO2-Adsorptionskapazität zu erreichen. In den Tabellen 7 und 8 sind die Grenzbedingungen für mit DEA- bzw. TEPA-Aminen modifizierte Zeolithe aufgeführt.

Das Hauptziel dieser Studie besteht darin, die optimalen Betriebs- und Strukturbedingungen für modifizierte Zeolithe zu bestimmen, um die maximale CO2-Adsorptionskapazität zu erreichen. Die Optimierung variabler Komponenten ist eine der Methoden zur Verbesserung der CO2-Adsorptionseffizienz in modifizierten Zeolithen. Tabelle 9 zeigt die optimalen Werte und spezifizierten Bereiche für den CO2-Adsorptionsprozess, wenn TEPA und DEA zur Modifizierung von 4A-Zeolith eingesetzt werden.

Nachdem wir die optimalen Bedingungen erreicht haben, planen wir, isotherme, kinetische und thermodynamische Modellierungen an den modifizierten Zeolithen durchzuführen.

Amine werden aufgrund ihrer Fähigkeit, durch Chemisorption mit CO2-Molekülen zu interagieren, häufig als funktionelle Gruppen auf Adsorptionsmaterialien verwendet, was zu einer verbesserten CO2-Abscheidungsleistung führt. Durch den Einbau funktioneller Amingruppen werden mehr Stellen für die CO2-Adsorption eingeführt, die die Adsorptionskapazität durch erhöhte Oberflächenwechselwirkungen verbessern. Die Aminbeladung spielt eine direkte Rolle bei der Wirksamkeit der CO2-Adsorption, da Amine die primären aktiven Stellen für die CO2-Adsorption in festen Adsorptionsmitteln sind, die auf Aminen basieren und funktionalisiert sind. Eine sehr hohe Beladung mit funktionellen Amingruppen kann zu sterischer Hinderung führen, den Zugang zu den Aminstellen einschränken und die CO2-Adsorptionseffizienz verringern66. Daher ist eine sorgfältige Optimierung der TEPA- oder DEA-Beladung unerlässlich, um die Vorteile einer erhöhten Beladung auszugleichen, ohne die Adsorptionsleistung negativ zu beeinflussen. Die CO2-Adsorptionskapazität der Adsorbentien bei verschiedenen DEA- und TEPA-Beladungen ist in Abb. 12 dargestellt. Gemäß Abb. 12 betrug die ideale DEA- und TEPA-Beladung für 4A-Zeolith 10 bzw. 15 Gew.-%. Aufgrund der geringen DEA-Belastung und der geringeren Tendenz zur Porenverstopfung ist bei 4A-10 % DEA die Adsorptionskapazität am höchsten67. Die breiteste Porengrößenverteilung, die die TEPA-Dispersion und die CO2-Moleküldiffusion verbessert, ist 4A-15 %TEPA (Abb. 4). Die beste CO2-Adsorptionskapazität wird bei 4A-10 % DEA gefunden, das mehr Mikroporen aufweist (Tabelle 5), wodurch der Widerstand gegenüber Stoffübertragung verringert und die Kapazität zur CO2-Adsorption erhöht wird68.

CO2-Adsorptionskapazität der Adsorbentien bei verschiedenen DEA- und TEPA-Beladungen.

Die Verwendung von Isothermenmodellen ist für die Untersuchung der CO2-Adsorption in aminmodifizierten Zeolithen von entscheidender Bedeutung, da sie eine quantitative Beschreibung des Adsorptionsverhaltens von CO2 auf der modifizierten Zeolithoberfläche liefert. Die Langmuir-Gl. (10), Freundlich Gl. (11) und Dubinin-Radushkevich (D–R) Gl. (12) Modelle wurden in dieser Studie zur Beschreibung des Verhaltens verwendet, da sie zu den verschiedenen verfügbaren Isothermenmodellen gehören.

Die Parameter qe und qm stellen die Gleichgewichts- bzw. maximale Adsorptionskapazität von CO2 dar und werden in der Einheit mg/g gemessen. Das Langmuir-Isothermenmodell wird durch den Parameter KL charakterisiert, der die Langmuir-Gleichgewichtskonstante (Balken−1) darstellt. Das Freundlich-Isothermenmodell ist durch die Parameter kF (mg g−1 bar−1/n), Pe (bar) und n (Freundlich-Isothermenkonstante) gekennzeichnet. Das D-R-Isothermenmodell wird durch zwei Parameter charakterisiert, nämlich die Konstante des Modells (λ) in mol2/J2 und das Polanyi-Potenzial (ω) in KJ/mol-Einheiten.

CO2-Adsorptionsisothermen unter Verwendung dieser Modelle werden bei 298 K und Drücken im Bereich von 1 bis 9 bar aufgetragen, wie in Abb. 13a–c dargestellt. Die Ergebnisse zeigten, dass eine Erhöhung des Aufnahmedrucks zu einem Anstieg der CO2-Adsorptionsrate führte. Tabelle 10 präsentiert die experimentellen Ergebnisse und die R2-Korrelationskoeffizienten für alle Koeffizienten von Isothermenparametermodellen. Basierend auf der nichtlinearen Regressionstechnik und den R2-Werten werden die theoretischen Isothermen in der Reihenfolge ihrer Wirksamkeit zur Erklärung und Vorhersage der Adsorption für das Verhalten von modifiziertem Zeolith als Freundlich > Langmuir > D–R eingestuft. Die Fähigkeit des Freundlich-Isothermenmodells, gut mit den Adsorptionsdaten übereinzustimmen, weist darauf hin, dass die modifizierte Zeolithoberfläche nicht einheitlich ist und ein breites Spektrum an Adsorptionsenergien aufweist. Dieses Verhalten erklärt die heterogene Oberfläche mit breiter Adsorptionsenergieverteilung durch die Parameter Freundlich-Konstante und Exponent. Eine hohe Freundlich-Konstante zeigt, dass der modifizierte Zeolith eine hohe Adsorptionskapazität aufweist, während ein niedriger Exponent eine linearere Adsorptionsisotherme bedeutet. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass das Freundlich-Isothermenmodell wertvolle Informationen über die CO2-Adsorption an aminmodifizierten Zeolithen liefert und dabei helfen kann, deren Design und Leistung für CO2-Abscheidungsanwendungen zu optimieren.

Vergleich isothermer Modelle und experimenteller Werte der CO2-Adsorption bei einer Temperatur von 298 K und einem Druck von 5 bar durch (a) 4A, (b) 4A-15 %TEPA und (c) 4A-10 %DEA.

Die Analyse der Adsorptionsrate mittels Kinetik ist entscheidend für die Bestimmung der erforderlichen Verweilzeit zur Bewertung der Adsorptionsreaktion. Bei der Untersuchung von Adsorptionsdaten werden üblicherweise zwei Hauptkategorien mathematischer Modelle verwendet: Adsorptionsreaktionsmodelle und Adsorptionsdiffusionsmodelle. Obwohl beide Modelle den kinetischen Prozess der Adsorption beschreiben, repräsentieren sie unterschiedliche Aspekte der kinetischen Analyse69. Bei Reaktionsmodellen passen experimentelle Daten zu Differentialgleichungen wie pseudo-erster Ordnung, pseudo-zweiter Ordnung usw. (Tabelle 11), die bei der Bestimmung der Reaktionsordnung und Geschwindigkeitskonstanten helfen46. Im Gegensatz dazu basieren Adsorptions-Diffusions-Modelle auf drei aufeinanderfolgenden Schritten: externe Diffusion oder Filmdiffusion (d. h. Diffusion über den Gasfilm, der das adsorbierende Partikel umgibt), interne Diffusion oder Intrapartikel-Diffusion (d. h. Diffusion von Gas in den Poren und/oder entlang der Poren). Porenwände) und Massenwirkung (d. h. Adsorption und Desorption zwischen Gasmolekülen und aktiven Zentren)69. Die verwendeten Variablen qt, k1, k2 und kA stellen die Adsorptionskapazität und Geschwindigkeitskonstanten der Modelle erster, zweiter und gebrochener Ordnung dar. Zusätzlich zu n, a und b werden die Parameter des kinetischen Modells verwendet, die für die Charakterisierung des kinetischen Verhaltens des Adsorptionsprozesses und das Verständnis der zugrunde liegenden Mechanismen wichtig sind.

Das Modell erster Ordnung geht davon aus, dass sich die Geschwindigkeit der Aufnahme gelöster Stoffe proportional zum Unterschied in der Sättigungskonzentration und der Menge der Feststoffaufnahme im Laufe der Zeit ändert, was auf einen physikalischen Adsorptionsprozess hinweist. Wenn der R2-Wert des letztgenannten Modells abnimmt, wie in Tabelle 11 gezeigt, deutet dies darauf hin, dass die chemische Adsorption eine immer wichtigere Rolle bei den Adsorptionsprozessen spielt70. Das Rate Controlling Model wird häufig zur Analyse von Stoffübertragungsmechanismen verwendet und hat die Diffusion innerhalb der Partikel als alleinigen bestimmenden Faktor bei der Regulierung der Prozessgeschwindigkeit etabliert71. Basierend auf den in Tabelle 11 dargestellten Daten und den Korrelationskoeffizienten (R2)-Werten der kinetischen Modelle ist es offensichtlich, dass das kinetische Adsorptionsmodell fraktioneller Ordnung der am besten geeignete Ansatz zur Beschreibung der CO2-Adsorptionskapazität und Reaktionszeit ist. Dieses Modell bietet eine gründlichere und genauere Beschreibung von Adsorptionsphänomenen, die von der Kinetik ganzzahliger Ordnung abweichen (Abb. 14). Es berücksichtigt verschiedene Faktoren wie Oberflächenheterogenität, Mehrschichtadsorption und die Wechselwirkungen zwischen Adsorbatmolekülen, die alle für die komplexe Natur des Adsorptionsprozesses von entscheidender Bedeutung sind72. Korrelationskoeffizientenwerte (R2) im Bereich von 0,97470 bis 0,99337 bei 5 bar (298, 308 K) legen nahe, dass das Adsorptionskinetikmodell fraktioneller Ordnung die beste Anpassung liefert. Tabelle 11 zeigt die entsprechenden kinetischen Parameter.

Vergleich kinetischer Modelle und experimenteller Werte der CO2-Adsorption bei einer Temperatur von 298 K und einem Druck von 5 bar durch (a) 4A, (b) 4A-15 %TEPA und (c) 4A-10 %DEA.

Die thermodynamischen Parameter, einschließlich der freien Gibbs-Energie (ΔG°), der Enthalpie (ΔH°) und der Entropie (ΔS°), sind für das Verständnis des Adsorptionsprozesses von wesentlicher Bedeutung21. Gleichungen (13) bieten eine Möglichkeit, die Werte von ΔH° und ΔS° zu bestimmen, indem ln (KL) gegen den Kehrwert der Temperatur (1/T) aufgetragen wird, und können zur Berechnung von ΔG° verwendet werden. Die universelle Gaskonstante (R) und die absolute Temperatur (T) werden durch 8,314 J/mol K bzw. K dargestellt.

Tabelle 12 zeigt die thermodynamischen Parameter mit negativen Werten von ΔG°, die die Spontaneität des Adsorptionsmechanismus23 darstellen. Bei 4A-Zeolith verschieben sich die ΔG°-Werte umgekehrt mit der Temperatur, was auf eine geringere Adsorptionsmöglichkeit bei höheren Temperaturen hinweist. Die ΔG°-Werte für 4A-Zeolith liegen zwischen −9,219 und −9,648 kJ/mol, was auf eine physikalische Adsorption schließen lässt. Bei DEA-4A und TEPA-4A steigen die ΔG°-Werte jedoch mit der Temperatur, was sowohl auf physikalische als auch chemische Adsorption hinweist. Unter Verwendung von (16) wurden die Werte von ΔH° und ΔS° aus der Steigung und dem Achsenabschnitt von ln (K) als Funktion von (1/T) erhalten (Abb. 15). ΔH°-Wert für 4A-Zeolith − 4,9, was auf einen exothermen Adsorptionsmechanismus hinweist. Darüber hinaus deutet der ΔS°-Wert auf einen assoziativen Mechanismus für den Adsorptionsprozess hin. Berechnete thermodynamische Daten zeigen, dass der CO2-Adsorptionsprozess auf Zeolith physisorptionsfähig, exotherm und spontan war51.

Arrhenius-Diagramm für die Adsorptionswärme.

Dieser Abschnitt beinhaltete eine vergleichende Analyse zwischen der aktuellen Studie und anderen relevanten Untersuchungen, die sich auf die CO2-Adsorption konzentrierten und verschiedene neuere Adsorbentien verwendeten. Die Ergebnisse verschiedener ähnlicher Studien wurden zusammengefasst und in Tabelle 13 dargestellt. Sowohl die 4A-10 %DEA- als auch die 4A-15 %TEPA-Proben zeigten beträchtliche Adsorptionskapazitäten und maßen 413,69 mg/g bzw. 404,89 mg/g. Ein Vergleich zwischen dieser Studie und den anderen Forschungsbemühungen zeigte die überlegene Leistung und eine bemerkenswerte Adsorptionsfähigkeit der resultierenden aminfunktionalisierten Proben für CO2-Abscheidungsanwendungen.

Der Adsorptionsmechanismus von CO2 auf aminmodifiziertem 4A-Zeolith beinhaltet die Chemisorption von CO2-Molekülen an die auf der Oberfläche des Zeolithen vorhandenen Amingruppen. Das TEPA-Molekül umfasst sowohl primäre Amin- (R1NH2) als auch sekundäre Amin-Funktionsgruppen (R1R2NH), die beide an der Reaktion mit CO2 teilnehmen und ein Carbamat-Ion ergeben können, wie in Abb. 16 dargestellt. Auf der anderen Seite das DEA-Molekül enthält die funktionelle Gruppe R1R2NH, die ein sekundäres Amin ist und für die chemische Reaktion zwischen den Aminen und CO2 verantwortlich ist. Das Vorhandensein von Amingruppen erhöht die Adsorptionsfähigkeit des Materials für CO2, während die erhöhte Hydrophilie der modifizierten Zeolithoberfläche die Physisorption von CO2-Molekülen fördert. Die Van-der-Waals-Kräfte zwischen dem Zeolith und den CO2-Molekülen, die durch die Si- und Al-Atome in der Zeolithstruktur beeinflusst werden, spielen auch eine Rolle beim Adsorptionsmechanismus, indem sie CO2-Moleküle an der Oberfläche anziehen und festhalten49. Die Stärke der Wechselwirkung zwischen CO2-Molekülen und den Amingruppen auf der Zeolithoberfläche beeinflusste Faktoren wie die Art des zur Modifikation verwendeten Amins, die Aminbeladung und die Porengröße des Zeoliths. Effiziente CO2-Abscheidung durch aminmodifizierte Zeolithe, zurückzuführen auf eine Kombination aus Chemisorptions- und Physisorptionsmechanismen.

Schematische Darstellung der CO2-Adsorption an modifizierten Zeolithen.

Die Möglichkeit der Wiederverwendung des Adsorbens ist für industrielle Anwendungen von entscheidender Bedeutung. Adsorbentien auf Aminbasis können unter rauen Bedingungen Amine abbauen oder auslaugen, was möglicherweise ihre langfristige Leistung und Wiederverwendbarkeit beeinträchtigt. In einer Reihe von zehn Adsorptionszyklen bei 298 K und 5 bar zeigten beide Typen nach 8-stündigem Recycling bei 410 K einen leichten Rückgang des Adsorptionspotentials. Das 4A-15 %TEPA-Adsorptionspotenzial wurde um 3 % reduziert und das 4A-10 %DEA-Adsorptionspotenzial verringerte sich um etwa 2 % (Abb. 17). Diese Ergebnisse deuten auf eine potenzielle Wirksamkeit in hochwertigen industriellen Anwendungen hin.

Adsorption–Desorption von CO2 und Wiederverwendbarkeit aminmodifizierter Zeolithe.

In dieser Studie haben wir erfolgreich 4A-Zeolith aus Kaolin synthetisiert und modifiziert, um seine Leistung bei der CO2-Abscheidung zu verbessern. Zur Charakterisierung der synthetisierten Proben verwendeten wir verschiedene Analysetechniken, darunter Rasterelektronenmikroskopie (REM), Röntgenbeugung (XRD), Fourier-Transformations-Infrarotspektroskopie (FT-IR) und Brunauer-Emmett-Teller-Test (BET). Unsere Studie bewertete die Wirksamkeit von Modifikationen bei der Verbesserung der CO2-Adsorptionskapazität von 4A-Zeolithen und testete die Adsorptionskapazität der modifizierten Zeolithe bei verschiedenen Temperaturen und Drücken. Mithilfe der Response Surface Methodology (RSM) haben wir die CO2-Adsorptionsleistung der modifizierten Zeolithe durch Optimierung der Betriebsbedingungen bewertet. CO2-Adsorptionsexperimente wurden bei unterschiedlichen Temperaturen, Drücken und Aminkonzentrationen durchgeführt. Die optimale Adsorptionskapazität des 4A-TEPA-Adsorbens beträgt 477,342 mg/g und wird bei einer Temperatur von 25,05 °C, einem Druck von 8,991 bar und einer Aminkonzentration von 15,275 Gew.-% erreicht. In ähnlicher Weise weist das 4A-DEA-Adsorptionsmittel eine optimale Adsorptionskapazität von 579,468 mg/g auf, mit optimalen Betriebsvariablen von 25,270 °C, 8,870 bar und einer Aminkonzentration von 11,112 Gew.-%. Nachdem die Adsorbentien 8 Stunden lang einem Recycling in einem Ofen bei 410 K unterzogen wurden, verringerte sich das Adsorptionspotenzial von 4A-15 %TEPA um 3 %, während das Adsorptionspotenzial von 4A-10 %DEA einen Rückgang von etwa 2 % aufwies. Der hohe R2-Wert von 0,9212 bestätigte die hervorragende Übereinstimmung zwischen den experimentellen Daten und dem in dieser Studie verwendeten Modell. Darüber hinaus haben die kinetischen und thermodynamischen Analysen gezeigt, dass der Adsorptionsprozess der modifizierten Zeolithe sowohl durch Physisorptions- als auch durch Chemisorptionsmechanismen beeinflusst wird. Nach der Analyse verschiedener kinetischer Modelle wurde festgestellt, dass das Adsorptionsmodell fraktionierter Ordnung am besten geeignet war. Insgesamt unterstreichen die Ergebnisse dieser Forschung das vielversprechende Potenzial von aminfunktionalisiertem 4A-Zeolith als wirksames Adsorptionsmittel für die CO2-Abscheidung. Das Material weist bemerkenswerte Vorteile wie Kosteneffizienz, hohe CO2-Adsorptionskapazität und fehlende Reagenzien auf. Die in dieser Studie vorgeschlagene Methode hat das Potenzial, die Produktion von Hochleistungszeolithen für verschiedene industrielle Anwendungen zu erleichtern.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim jeweiligen Autor erhältlich.

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School of Chemical, Petroleum and Gas Engineering, Iran University of Science and Technology, Postfach: 16846-13114, Teheran, Iran

Fatemeh Bahmanzadegan, Mahyar Ashourzadeh Pordsari und Ahad Ghaemi

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FB: Konzeptualisierung, Methodik, Software, Konzeption und Gestaltung der Experimente, Validierung, formale Analyse, Untersuchung, Ressourcen, Datenkuration, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung. MAP: Software, Validierung, formale Analyse, Untersuchung, Ressourcen, Visualisierung. AG: Aufsicht, Finanzierungsbeschaffung, Methodik, Konzeption und Gestaltung der Experimente, formale Analyse, Untersuchung, Ressourcen, Datenkuration, Schreiben – Originalentwurf.

Korrespondenz mit Ahad Ghaemi.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Bahmanzadegan, F., Pordsari, MA & Ghaemi, A. Verbesserung der Effizienz von aus Kaolin synthetisiertem 4A-Zeolith durch Aminfunktionalisierung zur CO2-Abscheidung. Sci Rep 13, 12533 ​​(2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-39859-z

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Eingegangen: 19. Juni 2023

Angenommen: 01. August 2023

Veröffentlicht: 02. August 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-39859-z

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